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京都大学化学研究所の佐成晏之 理学研究科博士課程学生、廣理英基 准教授、金光義彦 教授、東京大学大学院工学系研究科の篠原康 特任助教、石川顕一 教授、同大学附属物性研究所の板谷治郎 准教授、国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構の乙部智仁 上席研究員、筑波大学計算科学研究センターの佐藤駿丞 助教（マックスプランク研究所 客員研究員兼任）らの研究グループは、ワイドギャップペロブスカイト半導体であるCH₃NH₃PbCl₃単结晶に高い电场强度の中赤外领域のレーザーパルスを照射すると、可视から紫外にわたる幅広い波长范囲の光が発生することを発见し、その発生机构を解明しました。この现象は高次高调波発生と呼ばれ、従来、原子や分子などの気体において広く调べられ、齿线光源やアト秒の光パルスを発生する技术へと応用されています。一方で、固体は気体に比べて高い电子密度を持つために、高効率でコンパクトな光源となり、デバイス开発への応用が期待されています。しかし、多くの原子やイオンが集まった固体においては、光が作用する电子系のエネルギー状态は极めて复雑となり、高次高调波の発生の理解はほとんど进んでいませんでした。本研究では、复雑な电子状态を计算に取り込むことにより、発生効率の励起光强度依存性や结晶角度依存性などの実験结果を再现することに成功しました。これらの精密な実験と理论计算との比较によって、従来発生机构として考えられてきた强光电场で駆动される电子の运动だけでなく、価电子帯から伝导帯に励起されるキャリアの応答の非线形性が重要な役割を果たすことをはじめて明らかにしました。

図：従来と今回解明した高次高调波発生机构の概念図。従来のモデルで见落とされていた価电子帯から伝导帯への电子の励起密度の非线形な変化の重要性を今回明らかにしました。右図において、励起キャリアの明るさの强弱は、光电场の振动とともに発生したり消灭したりするキャリアの仮想励起を示しています。

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